谢水奋教授课题组在国际顶级期刊《Nano Letters》发表研究论文

作者:      单位:材料学院 发布时间:2017-11-30

    日前,我校材料科学与工程学院谢水奋教授课题组在国际顶级期刊《纳米快报》(Nano Letters)上发表了题为“Ligand-Assisted, One-Pot Synthesis of Rh-on-Cu Nanoscale Sea Urchins with High-Density Interfaces for Boosting CO Oxidation”的研究工作论文(DOI: 10.1021/acs.nanolett.7b03607)。Nano Letters是美国化学会(ACS)旗下顶级学术期刊,近几年SCI影响因子均高达12以上,在国际纳米材料化学领域具有权威影响力。

    该论文首次报道了一种富含非贵金属/贵金属(Cu-Rh)异质界面的高性能双金属纳米催化剂的可控合成及其催化增强机理研究。在油相体系中利用配体抗坏血酸对Rh3+的选择性配位作用,成功逆转Cu2+与Rh3+离子还原电势,从而实现Cu2+离子先被还原生成纳米内核,随后Rh原子岛状沉积在其表面外延生长,一步合成Cu-Rh异质核壳海胆状纳米结构(图1,a-c)。通过配体用量的控制,可进一步实现多种Cu-Rh双金属组分的空间分布和产物形貌的设计合成。

图1.(a-c)海胆状Cu-Rh核壳纳米结构的结构表征;(d-f)产物催化CO氧化的活性和机理研究。

    生长机理方面,论文通过形貌跟踪和光谱研究对合成过程中抗坏血酸对Rh3+的选择性配位作用作了详细的阐述。产物的结构表征与分析表明该纳米结构富含Cu-Rh双金属异质界面。简单地改变Cu和Rh金属前驱物的用量,便可实现对产物双金属比例以及Cu-Rh异质界面密度的控制。在催化CO氧化过程中,研究人员通过原位红外光谱证实该异质结构能够将CO和氧气的竞争性吸附和活化步骤有效分离,使得CO选择性在Rh纳米枝表面上吸附,而氧气则在裸露的Cu表面吸附并活化。在Cu-Rh异质界面上,CO氧化的反应活化能明显降低,反应速率得到了大幅度提高(图1,d-f)。该研究工作很好地通过结构设计显著提高金属纳米材料的催化活性,在高性能贵金属纳米催化剂的合理设计进而降低贵金属使用和成本方面具有重要的指导意义。

    上述研究工作在谢水奋教授的指导下,由王伟(交流生)、刘凯、王媛媛等硕士研究生共同参与完成。得到国家自然科学基金面上项目(21771067)、国家自然科学基金青年项目(21401155)、福建省自然科学基金杰出青年项目(2017J06005)及华侨大学科研基金等项目的大力支持。

    文章链接:http://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.7b03607